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Anwendung und Grenzen der Kristallfeldtheorie
Ein molekülorbital-theoretischer Vergleich
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Die Kristallfeldtheorie (KFT) beschreibt die Aufspaltung der d-Orbitale von Übergangsmetallen (ÜMen) in einem nichtsphärischen, elektrostatischen Potential, das von den Nachbaratomen erzeugt wird. Ursprünglich zum Verständnis der magnetischen Eigenschaften von ÜM-Verbindungen entwickelt, liegt ihr Hauptanwendungsgebiet heute in der optischen Spektroskopie. Die erfolgreichen Anwendungen der KFT sind allerdings kein Beweis für die Richtigkeit der Modellannahmen, vielmehr beruht diese Theorie auf einer physikalisch falschen Basis. Weshalb die KFT trotzdem funktioniert und wo ihre Grenzen liegen, soll in diesem Buch anhand eines Vergleichs mit der Molekülorbital(MO)-Theorie explizit gezeigt werden. Dazu wird nach einer Einführung in beide Theorien ein Einzentrums-Ansatz der MO-Theorie abgeleitet. Durch Zerlegung der beiden Hamilton-Operatoren in Radial- und Winkelanteile zeigt sich, dass die Erfolge der KFT auf ihre korrekte Beschreibung der Symmetrie zurückzuführen sind, während der Radialteil völlig unzureichend beschrieben wird. Diese Ergebnisse werden mit numerischen Modellrechnungen an einfachen Systemen überprüft und veranschaulicht.
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